潤滑油在摩擦過程中，因金屬基底的催化作用發(fā)生脫氫聚合成高分子無序積碳，高分子無序積碳深度脫氫裂解產(chǎn)生有序石墨化碳。這一變化過程影響了潤滑油的潤滑性能。因此，在明確催化反應(yīng)機(jī)理的基礎(chǔ)上，利用潤滑添加劑在摩擦界面間的化學(xué)反應(yīng)原位調(diào)控碳基摩擦膜生長，對提升潤滑油潤滑性能意義重大。

　　近日，中國科學(xué)院蘭州化學(xué)物理研究所先進(jìn)潤滑與防護(hù)材料研究發(fā)展中心馮大鵬研究員團(tuán)隊從潤滑油分子的界面行為出發(fā)，研究了分子結(jié)構(gòu)對潤滑劑吸附行為的影響規(guī)律。

　　研究人員通過試驗與密度泛函理論（DFT）計算表明，高吸附能和高表面能的潤滑劑分子更易吸附于基底發(fā)生摩擦化學(xué)反應(yīng)，與潤滑性能的正相關(guān)性使其表現(xiàn)出低摩擦磨損。相關(guān)成果發(fā)表在Friction（2023, 11(6): 911–926, DOI: 10.1007/s40544-022-0630-9）上，并入選當(dāng)期封面文章(Front Cover Article)。在此基礎(chǔ)上，研究人員選擇極性癸二酸二辛酯（DOS）分子，在其強(qiáng)吸附作用下，DOS進(jìn)一步與基底發(fā)生反應(yīng)，分子中C-H及叔碳處C-C鍵的斷裂證實了金屬基底催化過程中脫氫斷鍵的化學(xué)反應(yīng)過程。相關(guān)成果發(fā)表在Tribology International(2021,155:106745,DOI:10.1016/j.triboint.2020.106745）上。

　　基于上述不同體系均產(chǎn)生了碳基物質(zhì)包覆納米級Fe3O4顆粒磨屑的相同研究結(jié)果，研究人員通過Arrhenius公式考察了熱-力耦合作用下潤滑油活化能的變化，證實了Fe3O4顆粒的熱催化和剪切的協(xié)同作用降低了反應(yīng)所需活化能，從而促進(jìn)了體系性能的提升。相關(guān)成果發(fā)表在Tribology International(2022,165:107289,DOI: 10.1016/j.triboint.2021.107289）上。

圖1.分子結(jié)構(gòu)對潤滑劑界面行為與摩擦學(xué)性能的作用規(guī)律

圖2.Friction封面

　　基于原位摩擦催化設(shè)計理念，研究人員將超薄2D-MOF納米片添加至500N中，Ni-MOF與基礎(chǔ)油分子和Fe基體發(fā)生催化化學(xué)反應(yīng)，形成由鐵氧化物、碳基物質(zhì)和氮基物質(zhì)組成的具有混凝土結(jié)構(gòu)的碳基摩擦膜，使摩擦系數(shù)和磨損分別降低33.2%和98.7%。相關(guān)成果發(fā)表在Materials & Design(2022,223:111251,DOI: 10.1016/j.matdes.2022.111251）與《中國科學(xué):技術(shù)科學(xué)》(2022, 53(3):1674-7259, DOI: 10.1360/SST-2022-0162)上。

圖3.Ni-MOF納米片的形貌與性能

　　為促使界面間碳基摩擦膜的快速形成，研究人員選取吸附能和表面能較高的活性碳源小分子環(huán)丙甲酸（CPCa）與金屬粒子復(fù)合引入基礎(chǔ)油，CPCa在熱催化-力剪切作用下快速發(fā)生脫氫斷鍵向石墨化轉(zhuǎn)變，生成了含有石墨烯的碳基摩擦膜。同時，石墨化產(chǎn)物促進(jìn)了潤滑體系的可持續(xù)潤滑效應(yīng)，提升了體系的潤滑壽命。相關(guān)成果發(fā)表在ACS Sustainable Chemistry & Engineering(2023, 11(6): 2238-2248, DOI: 10.1021/acssuschemeng.2c05639）上,并入選當(dāng)期補充封面文章（Supplementary Cover Article）。

圖4.摩擦催化原位形成石墨烯潤滑體系的摩擦催化機(jī)制與可持續(xù)潤滑性能

圖5.ACS Sustainable Chemistry & Engineering補充封面

　　蘭州化物所于鴻翔博士為論文第一作者，馮大鵬研究員和喬旦副研究員為通訊作者。

　　以上研究工作得到了國家自然科學(xué)基金委、中國科學(xué)院青年創(chuàng)新促進(jìn)會和蘭州化物所青年科技工作者協(xié)同創(chuàng)新聯(lián)盟合作基金的支持。